Le premier mariage de Pierce Brosnan avec Cassandra Harris était à la fois heureux et malheureux. Brosnan, qui s’est marié deux fois, a rencontré Harris au casting du film de James Bond et ils sont inséparables depuis. Brosnan a immédiatement adopté les deux enfants de Harris de sa relation précédente, et le couple a ensuite eu un fils nommé Sean.

Malheureusement, des problèmes ont frappé la famille du couple sept ans plus tard lorsque Harris a reçu un diagnostic de cancer de l’ovaire. Malgré tous les efforts de Brosnan pour aider sa femme à se rétablir, elle est décédée le 28 décembre 1991. La fille de Harris, Christine, est également décédée en 2013 du même diagnostic.
 
Après la mort de Harris, Brosnan a mis du temps à se remettre de sa perte. Finalement, il a rencontré Keely Shaye Smith, qui l’a aidé à surmonter sa douleur. Le couple est sorti ensemble pendant sept ans et s’est marié en 2001, et ils sont heureux depuis. Brosnan et Smith ont deux fils ensemble, nommés Dylan Thomas et Paris Beckett.